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不同孔結構兩親性沸石的制備及其對相界面反應的催化性能

信息來源:濰坊沸石生物技術開發中心 作者:

 

  通過三甲基氯硅烷(TMS)對沸石表面進行修飾,制得了兩親性沸石樣品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射線衍射、紅外光譜、水飽和吸附量測定和酸堿滴定等手段對改性樣品進行了表征. TMS對這三種母體沸石的改性結果有所不同: 對于HZSM-5沸石, TMS僅在外表面修飾;對于Hβ沸石,少量TMS進入沸石孔道;而對于HY沸石, TMS則導致沸石結構部分坍塌. 兩親性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸異戊酯相界面水解反應中表現出明顯優于各自母體沸石的催化性能. 兩親性沸石表面硅烷基的穩定性對其催化性能有一定的影響. 相對于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的穩定性較強;在較高的相界面反應溫度下, TMS-Hβ樣品仍能維持兩親性能,表現出較高的催化活性。

  兩親性沸石的研制及其在催化相界面反應中的應用是近幾年來開發的一個新研究課題.Nur等[1]首次采用十八烷基三氯硅烷(ODS)修飾含鈦NaY沸石表面制備出兩親性含鈦ODS-NaY沸石.這類兩親性沸石催化劑在烯烴環氧化相界面反應時處于水/油兩相界面處,表現出遠高于僅僅親水或者親油性催化劑的活性,因而備受人們關注,相繼有不少文章報道了兩親性含鈦ODS-NaY,ODS-Tiβ和ODS-TS-1沸石的研制、表征及其在催化烯烴環氧化相界面反應中的應用.兩親性酸性沸石的研制是兩親性沸石研究中的另一個熱點.Ohtani等曾報道采用ODS改性HZSM-5沸石研制兩親性酸性沸石并應用于烯烴水合相界面反應,但反應結果與改性前相比提高不顯著.Nur等采用類似的方法研制出兩親性鈮酸負載的NaY沸石,并通過環氧烯烴水合反應考察其在相界面反應中的催化性能.最近,我們通過三甲基氯硅烷(TMS)改性制得兩親性TMS-HZSM-5沸石,并發現其在環己烯水合及乙酸異戊酯水解相界面反應中表現出較好的催化性能。

 

 

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